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昆明理工大學(xué)徐明麗教授在氫能燃料電池催化劑領(lǐng)域取得重要進(jìn)展

昆明理工大學(xué)發(fā)布時間:2024-05-09 15:05:22

  日前,昆明理工大學(xué)冶金與能源工程學(xué)院徐明麗教授課題組在氫能燃料電池催化劑領(lǐng)域連續(xù)取得重要進(jìn)展。研究工作1:以“Regulating the double-site Mn2-N6 electronic structure by manganese clusters for enhanced oxygen reduction”為題發(fā)表在催化領(lǐng)域國際頂級期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy上,共同第一作者:碩士研究生羅光濤、博士研究生朱恩澤。研究工作2:以“Electron redistribution and proton transfer induced by atomically fully exposed Cu-O-Fe clusters coupled with single-atom sites for efficient oxygen electrocatalysis”為題發(fā)表在能源領(lǐng)域國際頂級期刊Energy Storage Materials上,第一作者:博士研究生朱恩澤。以上研究工作,昆明理工大學(xué)均為唯一通訊單位,通訊作者:徐明麗教授。

  目前,燃料電池汽車的商用催化劑為碳載Pt基催化劑,而Pt資源稀缺、價格昂貴限制了燃料電池汽車的大規(guī)模商業(yè)化發(fā)展。為降低成本、減少對貴金屬的依賴,研究人員積極探索非貴金屬催化劑的替代方案。在非貴金屬催化劑中,鐵-氮-碳(Fe-N-C)單原子催化劑因其優(yōu)異的氧還原反應(yīng)(ORR)性能、相對低成本和可持續(xù)性備受關(guān)注。然而,F(xiàn)e-N-C催化劑在ORR過程中容易發(fā)生芬頓反應(yīng),產(chǎn)生過氧化氫,腐蝕電極,降低電池壽命。而Mn基催化劑基本不涉及芬頓反應(yīng),可大大提高電池壽命?;诖?,在研究工作1中,研究團(tuán)隊創(chuàng)新性提出一種“由Mn團(tuán)簇調(diào)控同核Mn雙單原子位點Mn2-N6的電子結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)高效ORR性能”的策略。其中,同核雙單原子Mn2-N6由于存在兩個活性位點,吸附氧氣時以橋聯(lián)方式吸附,解決了孤立的單原子活性位點對氧吸附能力不足的問題;同時,Mn團(tuán)簇的引入,使Mn2-N6的平面結(jié)構(gòu)發(fā)生畸變,降低了含氧中間體在活性位點上的吸附強度,使ORR反應(yīng)能壘降低,打破了反應(yīng)中間體在孤立活性位點上的吸脫附比例關(guān)系極限,從而加速了ORR過程。這種以團(tuán)簇修飾同核雙單原子位點來提升ORR性能的策略,為今后非貴金屬單原子催化劑的研究和發(fā)展提供了一種新思路。

圖1 Mn團(tuán)簇協(xié)同Mn2-N6活性位點促進(jìn)ORR機制示意圖

  如前所述,目前對單原子催化劑的研究大部分主要集中在對其活性位點d電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控來提高反應(yīng)性能。然而,ORR作為一個多步的電子耦合質(zhì)子轉(zhuǎn)移反應(yīng),不僅與氧中間體的吸附能有關(guān),而且與質(zhì)子化過程密切相關(guān),僅僅調(diào)控電子結(jié)構(gòu),對于提升其性能的幫助是有限的。因此,研究非貴金屬催化劑中的Fe-N-C催化劑,不僅需要調(diào)節(jié)Fe的d電子結(jié)構(gòu),而且通過構(gòu)建反應(yīng)中間體與電解質(zhì)之間的氫鍵,對于提高氧電催化反應(yīng)的動力學(xué)活性至關(guān)重要。

  基于此,研究工作2報道了一種原子全暴露的Fe摻雜的CuO團(tuán)簇與單原子位點協(xié)同的新型催化劑。實驗和DFT計算表明:一方面,協(xié)同的Cu-O-Fe 團(tuán)簇能有效誘導(dǎo)鐵單原子位點的電子結(jié)構(gòu)重新分布、調(diào)節(jié)氧吸附能并降低 ORR 勢壘;另一方面,譜學(xué)表征和理論計算表明Cu-O-Fe團(tuán)簇協(xié)同構(gòu)建了含氧反應(yīng)中間體與電解質(zhì)分子之間的氫鍵,所構(gòu)建的氫鍵不僅可以穩(wěn)定含氧反應(yīng)中間體,同時拉伸了ORR最后一步的Fe-O鍵長,有助于OH*的脫附;更為質(zhì)子傳輸提供了通道,提高了反應(yīng)動力學(xué)。這項研究中展示的新穎的催化劑結(jié)構(gòu)和協(xié)同機制,為開發(fā)綠色能源轉(zhuǎn)換裝置中的高性能催化劑提供了新的視角和參考。

圖2. Cu-O-Fe團(tuán)簇與單原子位點協(xié)同促進(jìn)ORR機制示意圖

  以上研究工作得到國家自然科學(xué)基金、云南省重大科技專項、云南省基礎(chǔ)研究計劃(重點)項目的資助。

  論文鏈接:

  ACB:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.123939

  ESM:https://doi.org/10.1016/j.ensm.2024.103410


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